Procédé de séparation sélectif d'un cation métallique à partir d'un milieu liquide aqueux le contenant dans lequel on réalise les étapes successives suivantes : (a) on mélange le milieu liquide aqueux contenant le cation métallique avec des nanoparticules d'au moins un matériau solide inorganique échangeur d'un cation métallique et au moins un agent tensio-actif moussant, moyennant quoi on obtient un mélange aqueux formant une première phase aqueuse comprenant le milieu liquide aqueux contenant le cation métallique, une suspension aqueuse colloïdale stable de nanoparticules d'au moins un matériau solide inorganique échangeur d'un cation métallique, et l'agent tensio-actif ; (b) on injecte un gaz dans le mélange aqueux obtenu à l'issue de l'étape (a) de manière à former une deuxième phase formée par une mousse comprenant ledit tensioactif et les nanoparticules dans lesquelles s'est inséré sélectivement le cation métallique, tandis que la première phase aqueuse est appauvrie en tensio-actif et en cation métallique par rapport au mélange liquide aqueux et forme ainsi une première phase aqueuse décontaminée. Le milieu liquide aqueux peut être choisi parmi les liquides et effluents issus de l'industrie et des installations nucléaires et des activités mettant en œuvre des radionucléides et le cation est notamment un cation du 134Cs, ou du 137Cs.